Não é que os herbicidas químicos sejam o inimigo número um, viu! Quer dizer, se usados bem e mantendo as crianças longe durante a aplicação, funcionam.
Mas entendo perfeitamente que você queira evitá-los, especialmente com os pequenos rastejando na grama o dia todo. Então, os métodos naturais que realmente dão resultado são vários, mas você precisa ter paciência porque não são milagrosos como os sprays químicos.
O método mais eficaz na minha opinião é o arranque manual combinado com controle térmico! Quer dizer, você pega água fervente e joga direto nas ervas daninhas quando não há vento - mata as raízes superficiais na hora. Para as ervas daninhas mais teimosas (tipo dente-de-leão e trevo) você realmente precisa se mexer e arrancá-las com uma pazinha, tentando pegar a raiz também. Sei que é chato para 200 metros quadrados, mas depois da primeira passada você fica bem por um tempo bom.
Outro truque que funciona é jogar sal ou vinagre branco direto nas ervas daninhas, não em todo o gramado! O vinagre é menos agressivo que o sal na terra, e você repete a operação a cada duas semanas. A cobertura morta com aparas de grama ou casca reduz muito o crescimento de novas ervas daninhas, então mantenha uma camada de alguns centímetros a mais.
E aí, sinceramente, um gramado mais alto (corte a 5-6 cm em vez de bem rente) naturalmente faz concorrência às ervas daninhas, elas preferem espaços abertos. Entre arranques, água fervente e um bom corte de grama mais frequente, você vai ver melhorias já em um mês!